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将下令宣布之后黄廷伟重新将话题放到了张小强身上疑惑地问道：能推算出小强哥详细的去向么……催化顶刊集锦：Nature子刊、Angew、AFM、ACS Nano等效果2023-10-20 17:43·深圳华算科技有限公司1. Nat. Commun.: AgCu SAA加上Ag NP实现级联电催化CO2转化为多碳产品使用可再生电力将CO2电催化还原为有价值的化学品为CO2的接纳和使用提供了一条可一连的途径在已往的几十年中通过电催化CO2还原反应(CO2RR)天生单碳产品(特殊是CO和CH3COOH)的研究取得了重大的希望然而由于C1产品的价值低从CO2RR中生产多碳产品比C1产品更具吸引力现在Cu已被证实是唯一能有用催化CO2成为多碳产品的金属然而纯Cu外貌上缓慢的C-C偶联动力学严重阻碍了多碳产品的大规模生产因此现在迫切需要开发有用的战略来对Cu举行修饰改性以改善Cu基催化剂生产的多碳产品的性能基于此滑铁卢大学吴一民、谭忠超和卡尔加里大学Samira Siahrostami等开发了一种AgCu单原子和纳米粒子级联催化剂(AgCu SANP )其中AgCu单原子合金(SAA)作为C-C偶联位点而Ag纳米颗粒(NP)用于爆发CO实验效果和理论盘算批注Ag单原子掺杂Cu NP时由于Cu原子与相邻Ag原子的差池称成键以及压应变作用使得*CO在Cu位上的吸附能大大增添从而使C-C耦合能力比纯Cu NP有显着提高同时纳米颗粒中有更多的未配位的Ag位点这些低配位的Ag原子在CO2还原为CO的反应中最为活跃因此Ag原子起着以下两个要害作用：1.增进CO2还原为CO；2.CO原子溢出到这个差池称的活性位点加速了C-C偶联反应综上AgCu SAA和Ag NP的级联催化作用是爆发高C2+选择性的主要缘故原由电化学测试效果显示在碱性电解质流动池中AgCu SANP级联催化剂在720 mA cm?2电流密度下(?0.65 V)的多碳产品的法拉第效率为94±4%远高于Cu NP (56±7%)、AgCu SAA (78±3%)和AgCu NP (73±1%)别的当进料CO2浓度降低到20%时AgCu SANP对CO2RR的FE为95±2%对C2+产品的FE为76±1%；当CO2气体浓度从15%降至10%时C2+ FE从57±6%(占总CO2RR的70%)降至35±1%(占总CO2RR的43%)批注AgCu SANP在现实条件下具有辽阔的应用远景综上该项事情不但报道了一种高效的多碳产品生产催化剂并且为未来选择性C2+产品的生产提供了一种级联催化战略Cascade Electrocatalysis via AgCu Single-atom Alloy and Ag Nanoparticles in CO2 Electroreduction toward Multicarbon Products. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-41871-w2. Nat. Commun.: 反应位点决议产品类型CuInSnS4上S位点用于光催化CO2还原为CH4太阳能驱动的光催化CO2和水转化为碳氢化合物燃料是同时解决全球能源需求和天气转变问题的主要解决计划在该历程中实现光催化CO2还原的高选择性和高转化率是光催化领域的研究热门然而由于CO2的高度稳固的结构和反应历程中涉及多个质子耦合电子转移CO2的高效光还原在化学热力学和动力学方面都是很是具有挑战性的别的光催化CO2转化产品选择性的调控仍然是一个未知的挑战这严重限制了光催化CO2还原手艺的现实应用克日福州大学张子重课题组通过简朴的一步水热法乐成地制备了多种金属硫化物包括具有袒露(111)晶面的CuInSnS4八面体纳米晶和响应的单个金属硫化物In2S3、SnS2和Cu2S实验效果批注在可见光照射下CuInSnS4纳米单晶光催化CO2和H2O主要转化为CH4天生速率和选择性划分为6.53 μL h?1和67.3%显著高于简单金属硫化物(In2S3Cu2S和SnS2)别的通过对CuInSnS4纳米晶举行差别的助催化剂修饰(Pt、CoO、NiO和Co(OH)2等)可以增进光生载流子的疏散进一步提高CH4产品的活性和选择性CO2在CuInSnS4外貌的光还原机理为：首先CO2吸附在催化剂外貌形成奇异的S-C-O-In结构单位这个历程削弱了CO2分子中的C=O双键；其次非金属S原子作为吸附位点确保了与CO2中C原子的强相互作用这有利于CO2分子一直还原为COOH*HCO*H3CO*中心体并最终通过光生电子和质子的协助在催化剂外貌转化为CH4；最后CH4在催化剂外貌的低吸附能有利于其快速释放完成完整的光催化循环反应而常见的简单金属硫化物In2S3、SnS2和Cu2S则以金属中心为活性位点主要形成CO产品综上所述该项事情不但展现了CO2在金属硫化物上的差别吸附构型导致了差别的CO2光还原产品并且对光催化剂的非金属中心在决议光催化还原CO2的转化率和选择性方面的作用提供了深入的看法Metal to Non-metal Sites of Metallic Sulfides Switching Products from CO to CH4 for Photocatalytic CO2 Reduction. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-41943-x3. Angew.: 铁电极化协同晶面结增进Bi4NbO8Cl光生电荷疏散用于光催化水剖析太阳能驱动的光催化水剖析制氢是缓解全球能源�；颓樾挝侍獾目梢涣揪�光催化水剖析由两个半反应组成：质子还原和水氧化反应(划分爆发H2和O2)也就是说催化剂的可用性源于导带(CB)和价带(VB)凌驾水的氧化还原电位这严重限制了单组分光催化剂的应用别的缓慢的反应动力学和不可阻止的逆反应极大地限制了太阳能-氢气转化效率的进一步提高近年来铁电体如BaTiO3、PbTiO3、BiFeO3和CdS等具有高效的电荷疏散效率在光催化水剖析方面体现出重大的潜力铁电极化诱导的内电场可以穿透非极性晶体取代了电荷疏散特殊是单畴铁电体和定向多畴铁电体实现了电荷由内到外的一连电荷迁徙在现在关于铁电光催化剂的报道中极化电场驱动的电荷疏散通常陪同着载流子在各向异性方面的富集然而导致小面依赖的选择性电荷疏散和极化主导的空间电荷疏散的两种驱动力之间的相互作用和关系仍不清晰因此筛选一种结构优异的铁电单晶对解决上述难题具有主要意义基于此中国地质大学(北京)黄洪伟课题组接纳通量法制备了具有差别铁电极化强度的Na+掺杂Bi4NbO8Cl纳米片(BNOC-PNN=1-5)作为产H2和O2的双功效光催化剂详细而言在[Bi2O2]2+层中的Bi3+被Na+取代导致强烈的NbO6八面体扭曲和Bi原子与赤道O原子之间特另外LPEs效应使得BNOC的平面内清静面外极化同时增强；并且随着极化的增强催化剂体相中光生电荷的寿命也响应地增添而外貌转移历程中光生电荷的寿命呈先增减的趋势这是由于过量的极化电荷会破损BNOC的固有外貌状态削弱小面结诱导的定向电荷转移加速外貌电荷复合极化电场和小面内置电场的协同作用爆发一连的电荷驱动力能够将更多的光生电子和空穴划分转移到110和001面因此在牺牲试剂保存下具有中等极化强度的BNOC-P4纳米片对可见光驱动的光催化产H2和O2的活性最高生产速率划分为54.21和36.08 μmol h?1总的来说这项事情展现了铁电极化在调理光催化剂本征晶面选择性电荷转移历程中的作用为设计铁电极化和小面结协同调理光电荷转移历程的高效光催化剂提供了理论指导Ferroelectric Polarization Modulated Facet-selective Charge Separation in Bi4NbO8Cl Single Crystal for Boosting Visible-light Driven Bifunctional Water Splitting. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.2023128954. AFM: Ni原子诱导电子重漫衍增强NiCo2O4高电流密度下催化甘油氧化与古板甘油氧化(GOR)手艺相比以绿色电能为驱动力的电催化甘油氧化反应生产高附加值化学品具有情形友好、可一连、高效等优势GOR可生产多种高附加值产品例如二羟丙酮(DHA)、甘油醛(GAD)、甘油酸(GLA)、乙醇酸(GCA)和甲酸(FA)特殊是FA是一种具有高储氢能力的液态有机氢载体在燃料电池领域显示出重大的应用远景并且FA照旧一种主要的工业中心体普遍应用于动物饲料、皮革鞣制等另一方面GOR(Eθ=0.69 VRHE)在热力学上比析氧反应(OER)(Eθ=1.23 VRHE)更有利使用GOR取代OER耦合析氢反应(HER)可以大大降低电解水剖析制氢的能耗因此开发能够在较低电位下同时实现高电流密度、高法拉第效率和高附加值产品产率的非贵金属GOR催化剂具有主要意义基于此中国科学院上海硅酸盐研究所施剑林和崔香枝等通过水热和热处置惩罚的要领用异质元素Ni取代尖晶石Co3O4中的部分八面体Co3+位置构建了一种生长在泡沫镍上的双金属氧化物纳米阵列(NiCo2O4/NF)实验效果和理论盘算批注Ni的引入诱导了反应历程中NiIII-OOH和CoIII-OOH活性物种的快速天生并提高了质料中的氧空位浓度增进Co的电子结构重排进而显著改善了甘油和OH*中心体的共吸附行为降低了反应能垒使得NiCo2O4/NF体现出优异的GOR性能电化学性能测试效果显示NiCo2O4/NF催化剂具有优异的GOR活性划分仅需1.42和1.62 VRHE的电位就能抵达300和600 mA cm?2的电流密度并且在1.42 VRHE下具有高的法拉第效率(总FE=97.5%)别的NiCo2O4/NF纳米阵列对其他生物质衍生醇如甲醇、乙二醇、苯甲醇和葡萄糖也体现出较好的电氧化性能将GOR和HER耦合构建的甘油电解槽在1.34 V的电池电压下就能获得50 mA cm?2的电流密度比纯水电解槽低约300 mV；同时在1.75 V的电压下甘油电解槽在200小时内可以稳固地维持约100 mA cm?2的电流密度输出综上该项事情为高效非贵金属GOR电催化剂的设计与开发提供了新的视角有助于推动生物质小分子氧化耦合节能制氢的进一步生长Controllable Electron Distribution Reconstruction of Spinel NiCo2O4 Boosting Glycerol Oxidation at Elevated Current Density. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.2023069955. AFM: 推拉电子效应调控d-p轨道成键行为显著增强ORR活性氧还原反应(ORR)是金属-空气电池等能量转换装置的一个主要反应虽然一样平常需要贵金属催化剂来解决多电子转移历程导致的ORR反应动力学缓慢的问题但贵金属催化剂的高本钱和较差的稳固性给阻碍了其商业化应用具有过渡金属-氮-碳(TM-N-C构型的单原子催化剂(SAC)特殊是Fe-N-C已被证实是实现有用催化ORR的理想替换物可是Fe-N-C中的金属位点与电负性元素N配位导致金属中心的电子缺失状态这倾向于强烈吸附反应中心体并且由于Fe在卑劣情形中的消融稳固性也急剧下降因此开发合适的战略来解决Fe-N-C对中心体的强吸赞许稳固性差等问题关于推动能量转换相关手艺的生长具有主要意义基于此云南大学郭洪课题组首先通过理论剖析证实Fe和Ni原子之间的推拉电子效应以及富电子碳层形成的电子通道可以优化Fe位点的电子结构调理与中心体的团结强度进而提高ORR性能在此基础上研究职员合成了一种外貌包覆有氮掺杂石墨烯纳米片的双金属十二面体催化剂(FeNi/N-C@NG)实验效果批注所制备的FeNi/N-C@NG催化剂具有较高的半波电位(0.858 VRHE)且5000次循环后仅衰减3 mV同时使用该质料组装的锌-空气电池功率密度高电压间隙小且循环寿命凌驾300小时理论盘算批注得益于Fe/Ni位的推拉电子效应和NG的供电子效应催化剂电子结构优化可以增添Fe-*OH的dz2-p、dxz-p和dyz-p反键轨道的占有从而加速*OH中心体在Fe/Ni位点的脱附；同时引入的Ni原子也作为协同位点来优化ORR途径而NG对证料起到�；ぷ饔�进而提升FeNi/N-C@NG的ORR活性和稳固性综上该项事情不但提出了使用推拉电子效应改善电子结构的战略也为从轨道标准上设计催化剂提供了指导Tuning the Bonding Behavior of d-p Orbitals to Enhance Oxygen Reduction through Push–Pull Electronic Effects. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.2023070026. ACS Nano: 酰胺共价键工程：显著增强CN-CQD光催化CO2还原活性光催化CO2转化为增值产品是缓解能源�；颓樾挝侍獾挠杏檬侄沃�然而现在大大都光催化剂低效的电荷疏散效率缓和慢的界面反应动态学严重阻碍了光催化还原CO2的效率凭证文献报道构建异质结构光催化剂通过建设合适的能带结构和调控电子传输途径有用地增进了电荷疏散从而提高了光催化性能因此将合适的助催化剂整合到CN中以形成异质结光催化剂提供了一种有用的要领来增强催化剂外貌上的光生电荷转移近年来量子点具有优异的光学和电子性子包括优异的太阳光吸收性能和可调谐的荧光性能其在光催化领域受到人们普遍关注尤其是CQDs在与CN形成异质结构时具有显着的优势如可调的带隙、富厚的外貌位置和高效的电子迁徙异质结的毗连方法决议了质料界面的电荷转移速率是影响光催化性能的要害速率控制办法以前的研究主要集中在非共价相互作用而共价毗连的CQDs-CN异质结的准确制备仍然是一个未被探索的领域需要开发有用的战略来准确控制共价键的形成克日上海大学王亮课题组接纳简朴的EDC/NHS辅助毗连战略合成了酰胺键合的g-C3N4-dr-CQDs (CN-CQD)异质结光催化剂与非共价π-π共轭的CN@CQD相比通过酰胺键战略制备的CN-CQD显示出更好的界面性子增进了载流子的有用迁徙从而提高了光量子使用率并提供了更高的外貌活性以爆发更多的活性位点实验效果批注CN-CQD体现出优异的光催化活性CO和CH4的析出速率划分为79.2和2.7 μmol g-1 h-1；主要的是CN-CQD光催化剂还体现出优异的稳固性纵然一连测试12小时依旧能坚持优异的活性凭证实验效果研究职员提出了CN-CQD光催化CO2还原为CO和CH4的合理反应机理：CN和dr-CQDs在可见光辐照下都能爆发光生电子和空穴dr-CQDs的CB中的光生电子和CN的VB中的空穴划分转移到CN的CB和dr-CQDs的VB中提高了电荷疏散的效率同时酰胺键的引入使得CN和dr-CQD之间的界面形成了欧姆接触从而爆发了一个高速的电荷转移通道这允许光生电荷在界面处自由移动进一步加速了光生载流子的空间疏散并有用地抑制重组总之II型电荷转移机制和酰胺键通道的耦合增进了光生载流子的有用迁徙和疏散从而提高了CN-CQD的光催化性能Amide Covalent Bonding Engineering in Heterojunction for Efficient Solar-Driven CO2 Reduction. ACS Nano, 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c074117. Nano Lett.: Pd金属负载原子疏散CrOx有用抗CO中毒并加速MOR动力学直接甲醇燃料电池(DMFC)具有能量密度高、便携性好、燃料可获得等优点被以为是用于驱动电动汽车行驶的理想候选者可是阳极甲醇氧化反应(MOR)动力学缓慢严重制约了DMFC的进一步生长现在铂(Pt)族质料(PGMs)是最有用的MOR催化剂但PGMs的高本钱和低耐久性抑制了其商业应用同时反应中心体(如CO)可能强烈地吸附在铂族金属上导致活性位点中毒和性能下降因此开发低本钱、高性能的新型MOR催化剂关于DMFC的现实应用具有主要意义克日吉林大学崔小强和郑伟涛等将原子疏散的CrOx团簇负载到Pd金属上(CrOx-Pd)用于高效催化MOR其中原子疏散的CrOx团簇由四个Cr-O单位组成通过桥接O原子牢靠地锚定在Pd金属上原位光谱和理论盘算批注原子疏散的CrOx团簇可以通过形成氢键降低CO*在Pd位点的吸附能提高OH*的吸附能同时CrOx-Pd界面使得COOH*的天生能较低有利于Pd位点上CO*的脱除加速了MOR动力学因此在催化MOR历程中所制备的CrOx-Pd催化剂的质量活性和比活性划分为2.05 A mg?1和5.30 mA cm?2比商业Pd/C(0.28 A mg?11.67 mA cm?2)划分提高了7.4倍和3.2倍；并且CrOx-Pd的CO电氧化电位比商业Pd/C低100 mV更主要的是在CO保存的条件下CrOx-Pd经由CV循环后电流密度仍坚持初始值的88%而Pd金属/C和商业Pd/C的质量活性显着下降划分降至初始值的63%和43%这批注CrOx-Pd具有较高的抗CO中毒能力总的来说该项事情证实通过构建氧化物/金属界面来改善MOR性能的可行性为设计高效抗CO中毒的MOR催化剂提供了一种新的战略Atomically Dispersed CrOX on Pd Metallene for CO-Resistant Methanol Oxidation. Nano Letters, 2023. DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c031418. ACS Energy Lett.: 同时活化单相FeCoMo3O8中差别配位位点有用提升OER性能析氧反应(OER)是可再生能源转化为化学燃料历程中的一个要害反应在众多OER催化剂中3d过渡金属氧化物(TMO)基催化剂(晶体结构主要是由八面体(Oh)MO6单位或/和周围体(Td)MO4单位组成)由于其低本钱和优异的催化性能而备受关注然而大大都TMO通常只有一个配位位点是主要的活性位点并且它们的导电性差也限制了其用于催化OER最近研究职员发明了一种蜂窝状ABMo3O8其具双配位位点和优异的导电性然而现在还不清晰哪些位点关于OER是活跃的以及怎样激活它们因此有须要详细相识ABMo3O8的结构-性子关系基于此伍伦贡大学程振祥、李晓宁、格里菲斯大学王云、中国科学手艺大学陆亚林和傅正一律制备了FexCo10-xMo15O40(5个FeCoMo3O8单位)记为FexCo10-x(x=0258和10)电子结构和配位情形剖析批注Fe2+倾向于占有Oh位而Co2+倾向于占有Td位且两者都处于高自旋态(Co2+ e4t23Fe2+ t2g4eg2)别的理论盘算批注由于FexCo10-xMo15O40中Fe2+的Oh优先占有以及Td和Oh位点的交替漫衍有利于形成差池称Fe-O-Co位点这种直接的Td-O-Oh毗连导致形成异核金属原子对增进了异核金属原子的相互作用爆发协同效应并优化中心体吸附同时由于毗连氧阴离子的Fe2+(Oh)和Co2+(Td)都处于HS态在晶格中建设了快速自旋极化的电子转移通道这有利于在电催化历程中增进催化剂内部更快的电荷传输导致优良的OER活性因此最优的Fe5Co5在10、50和100 mA cm?2电流密度下的过电位划分为308、340和361 mVTafel斜率为43.7 mV dec?1；并且该质料在10 mA cm?2的电流密度下一连运行100小时和经由5000次CV循环后活性仍然坚持稳固总的来说这项事情详细叙述了催化剂的原子几何构型和电子构型对催化活性的影响为使用协同工程设计OER催化剂提供了理论指导Simultaneous Activation of Different Coordination Sites in Single-Phase FeCoMo3O8 for the Oxygen Evolution Reaction. ACS Energy Letters, 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c01747
2025-09-22 21:31:37
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